Thorium, de andere splijtstof - J.A. Goedkoop; Dr. J.A. Goedkoop, chemicus, was directeur van het ECN te Petten.

Het versplijten van uranium vormt inmiddels een klassieke techniek. Nadelen zijn het proliferatiegevaar en het ontstaan van langlevende actiniden, die geologische opslag noodzakelijk maken. Een alternatief is het versplijten van thorium.

Honderd jaar geleden diende zich het gloeikousje aan, een fragiel korfje van gesinterd thoriumoxide dat hel opgloeit in een gasvlam. Thorium kan over enkele jaren weer opnieuw een belangrijke rol spelen bij de verlichting, maar dan als grondstof voor de opwekking van elektriciteit. De Nobelprijswinnaar en wetenschappelijk directeur van het CERN Carlo Rubbia gaat zich daarvoor inzetten.

 

 

 

Fig. 1b:
Een Canadese zwaarwaterreactor. Het reactorvat, een liggende cilinder, is opengewerkt, zodat enkele van de horizontale drukbuizen zichtbaar zijn met daarin de bundels splijtstofstaven.

Tegenwoordig wordt thorium, dat pas in 1914 als zuiver metaal werd verkregen, alleen gebruikt als toevoeging van andere metalen om de eigenschappen te verbeteren. Het wordt gewonnen uit monaziet, een donker gekleurd fosfaat, dat als een zwaar zand door rivieren wordt meegevoerd en afgezet in kustwateren. Behalve thorium bevat monaziet ook het element lanthaan en een aantal andere metalen, die in chemische eigenschappen weinig verschillen. Te zamen worden deze elementen de lanthaniden genoemd.

Radioactief verval
In het periodiek systeem der elementen opent cerium met rangnummer 58 de rij van de 14 lanthaniden. Verderop voert thorium de actiniden aan. Ook de actiniden lijken in chemisch opzicht op elkaar, zij het minder sterk dan de lanthaniden. Wat zij verder gemeen hebben is radioactiviteit.

Voorlichters op het gebied van radioactiviteit nemen graag uit de kampeerwinkel een gloeikousje mee en laten dan zien dat na weghalen van het zakje alfa-deeltjes worden gedetecteerd. Deze getuigen ervan dat de kern van thorium, die 90 protonen en 142 neutronen bevat, niet stabiel is en vroeger of later een alfa-deeltje uitstoot. De halveringstijd van thorium is 13 miljard jaar, zodat het meeste thorium dat de aarde meekreeg nu nog aanwezig is.

Van de andere actiniden die de aarde 5 miljard jaar geleden erfde, resteert nu alleen nog uraan, element nummer 92, in een hoeveelheid ongeveer een kwart van die van thorium. Voor 99,3% is dat uraan-238, de rest uraan-235. Beide zijn radioactief en de verhouding waarin ze nu voorkomen weerspiegelt het verschil in halveringstijd: 4,7, resp. 0,7 miljard jaar.

De alfa-emissie van deze nucliden is maar de eerste stap in een reeks van radioactief verval die voor alle drie eindigt met een isotoop van lood, nummer 82. Aldus komt een deel van de in de actiniden geïnvesteerde kosmische energie weer vrij, maar op een tijdschaal die de mens niet past. Dat hij erin slaagt deze afbraak sneller te doen verlopen is alleen dankzij het overgebleven beetje uraan-235.

Kernsplijtingsreactor
Dat gebeurt in de kernreactoren die warmte leveren voor elektriciteitsopwekking. Daarin verloopt een kettingreactie, waarbij, na vangst van een neutron, uraan-235 uiteenvalt in twee kleinere atoomkernen en twee of drie nieuwe neutronen. Omdat de kans op vangst groter is naarmate het neutron langzamer beweegt is een 'moderator' toegevoegd, waaraan de neutronen door botsingen een deel van hun energie afstaan, totdat ze een snelheid hebben overeenkomend met de omgevingstemperatuur. Vandaar de aanduiding 'thermische' reactoren.

Meestal is de moderator gewoon water. Het uraan zit als tabletjes gesinterd oxide in metalen buizen met een doorsnede van ongeveer een dubbeltje. De neutronen komen deze splijtstofstaven gemakkelijk in en uit, maar de splijtingsfragmenten blijven erin. Hun bewegingsenergie komt naar buiten als warmte.

Een nadeel van water in de reactor is dat waterstof (H) neutronen vangt. Dat verlies kan echter worden gecompenseerd door de hoeveelheid uraan-238 te beperken (U-238 absorbeert ook neutronen en wordt daarna U-239). Daartoe wordt het uraan tevoren 'verrijkt' tot een uraan-235-gehalte ongeveer vier maal het natuurlijke. Maar ook dan wordt nog altijd uraan-239 gevormd, waaruit door bèta-verval achtereenvolgens ontstaan neptunium-239 en plutonium-239, isotopen dus van twee van de verloren gegane actiniden. Dit proces is in een uurtje bekeken, maar het plutonium-239 is een alfa-straler met een halveringstijd van 24.000 jaar.

Zolang Pu-239 nog in de reactor zit is zijn levensverwachting echter veel korter, want het vangt nog gretiger neutronen dan uraan-235. Het gevormde plutonium-240 splijt dan in 3 van de 4 gevallen, waarbij energie en neutronen vrijkomen. Aldus is na verloop van tijd een aanzienlijk deel van de elektriciteit uit een kerncentrale niet alleen te danken aan splijting van uraan-235, maar ook aan het gevormde plutonium, dus indirect aan uraan-238.

Beginjaren
Bij thorium-232 bestaat een soortgelijke opeenvolging van kernreacties. Eerst de vangst van een neutron (en dat gaat gemakkelijker dan in uraan-238), gevolgd door tweemaal beta-verval van het gevormde thorium-233. Daarbij ontstaat eerst protactinium-233, dan uraan-233, met een halveringstijd van 160.000 jaar en even gemakkelijk splijtbaar als uraan-235 of plutonium-239.

Net zoals het mogelijk is, via plutonium-239, energie vrij te maken uit uraan-238, kan dit dus uit thorium via uraan-233.

In de beginjaren van de kernenergie heeft dit alternatief veel aandacht gekregen, omdat toen een tekort aan uraan werd gevreesd. Naarmate echter meer vindplaatsen van uraanerts bekend werden verflauwde de belangstelling. En ook nu is er weinig reden die te doen herleven - met de bekende, tegen redelijke kosten winbare, voorraden uraanerts kunnen de ruim vijfhonderd reactoren, die tezamen een zesde van het wereldelektriciteitsverbruik produceren, nog een halve eeuw voort.

Bovendien is het mogelijk deze termijn aanzienlijk te verlengen, en tevens ook armere ertsen lonend te gebruiken, door over te gaan op kweekreactoren. In de thans gangbare reactoren komt per verbruikt atoom uraan-235 of plutonium-239 gemiddeld 2,1 neutron vrij. Daarvan is in ieder geval één nodig om een nieuwe splijting te bewerkstelligen en ongeveer een half om onvermijdelijke verliezen te dekken, zodat 0,6 neutron overblijft om in uraan-238 te worden ingevangen en zo een nieuw atoom plutonium-239 te doen ontstaan.

Om, via plutonium-239, volledig gebruik van het uraan-238 te maken zou per verbruikt atoom plutonium minstens 1 neutron moeten overblijven, zodat minstens 1 nieuw atoom plutonium kan worden 'gekweekt'. Dat nu is mogelijk dankzij het feit dat bij splijting van plutonium-239 meer neutronen vrijkomen naarmate het neutron waardoor het werd getroffen een grotere snelheid had. Dit heeft geleid tot de ontwikkeling van de 'snelle keekreactor', een reactor zonder moderator. De afwezigheid van een moderator moet gecompenseerd worden door een grotere hoeveelheid omringende splijtstof dan in de huidige 'thermische' reactoren.

Op enkele plaatsen in de wereld zijn zulke snelle kweekreactoren in bedrijf. Dit 'snel' slaat op de snelheid van de neutronen, die niet afgeremd worden door een moderator. Het zijn technische hoogstandjes. Water mag niet in de reactor, dus wordt de splijtingswarmte afgevoerd door vloeibaar natrium. Snelle kweekreactoren worden pas economisch aantrekkelijk als de uraanprijs fors zou stijgen. Het grote voordeel is dat ze vrijwel al het natuurlijk uranium kunnen versplijten, terwijl de gangbare thermische reactoren slechts 1,2 procent van het uranium gebruiken. De rest is voorlopig 'afval'.

Opwerking
Tijdens het bedrijf van de huidige thermische reactoren neemt, doordat de vorming van plutonium geen gelijke tred houdt met het verbruik van uraan-235, het aantal splijtbare atomen af. Bovendien hopen zich in de splijtstoftabletten de splijtingsprodukten op, waarvan sommige sterk neutronen absorberen.

Daarom worden, meestal na drie jaar, de splijtstofstaven tijdens een onderhoudsbeurt vervangen en naar een opwerkingsinstallatie gebracht. Daar worden de splijtstoftabletten opgelost in zuur. Uit deze oplossing worden het overgebleven uraan en het gevormde plutonium afgescheiden. De rest, met daarin de meestal nog radioactieve splijtingsprodukten, wordt na verloop van tijd drooggedampt en opgenomen in een glassmelt die wordt uitgegoten en hermetisch opgesloten in stalen potten.

Het teruggewonnen uraan is geschikt voor herverrijking; het plutonium wordt meer en meer verwerkt in splijtstof voor thermische reactoren. Maar opwerking is duur. Bij de huidige uraanprijs is splijtstofopwerking niet lonend, zodat er een tendens is de afgewerkte splijtstofstaven voor onbepaalde tijd op te slaan.

Die opslag levert aanvankelijk nauwelijks groter risico op dan het opbergen van het verglaasde kernsplijtingsafval. Echter, de halveringstijden van de meeste splijtingsprodukten zijn veel korter dan die van plutonium, zodat op den duur de plutonium bepalend wordt voor het gevaar dat de afgewerkte splijtstofbundels opleveren. Na ongeveer 300 jaar zal de radiotoxiciteit van de splijtingsprodukten zijn afgenomen tot minder dan die van het voor de elektriciteitsopwekking gedolven uraanerts. Omadt uraanerts van geringe diepte komt, zou opberging in de diepe ondergrond tegenover toekomstige generaties ten volle verantwoord zijn. Maar met het plutonium erbij zou dezelfde situatie pas na enkele honderduizenden jaren ontstaan.

Daarbij moet wel worden opgemerkt dat het verglaasde afval van de opwerking behalve splijtingsprodukten toch ook nog langlevende actiniden bevat. Die ontstaan in de reactor als daarin gevormde atomen uraan-236 en plutonium-240 nog een neutron absorberen. In het eerste geval vervalt het uraan-237 al gauw tot langlevend neptunium-237; in het tweede kunnen, zoals het diagram laat zien, isotopen ontstaan van het elementen 95, americium, en daaruit weer van nummer 96, curium. Voor zover deze nucliden niet op hun beurt in de reactor zijn gespleten komen aldus bij de opwerking neptunium, americium en curium in het kernsplijtingsafval terecht en worden na enkele eeuwen bepalend voor het radiotoxisch risico daarvan.

Vandaar dat de afgelopen jaren omvangrijke programma's zijn opgezet om de opwerking te verfijnen en ook deze actiniden af te scheiden en te vernietigen door bestraling met protonen of in speciale reactoren. Tevens kunnen dan de langstlevende splijtingsprodukten worden afgezonderd, evenals niet-radioactieve edelmetalen en edelgassen met handelswaarde.

Thorium eenvoudiger?

Technisch zullen al deze stappen best mogelijk zijn, maar het maakt het 'schoon' versplijten van uranium duur en gecompliceerd. Het actiniden-schema laat zien dat de problemen voorkomen uit het uraan-238. Is het niet simpeler om in plaats van uranium thorium te gebruiken? De keten kernreacties van thorium naar neptunium en nog hogere actiniden is zo lang, dat deze ongewenste actiniden nauwelijks zullen worden gevormd.

Hoewel splijtingsneutronen van uraan-235 (of plutonium-239) nodig zijn om uit thorium het eerste uraan-233 te maken, is het ideaal daarna verder alleen deze splijtstof te gebruiken. Dat vereist reactoren waarin per verbruikt atoom uraan-233 door vangst in thorium ten minste één nieuw atoom wordt gevormd.

Op het eerste gezicht lijkt dit niet zo moeilijk: in een thermische reactor komen per verbruikt atoom uraan-233 gemiddeld ruim 2,3 neutronen vrij, meer dus dan bij uraan-235 en plutonium-239. Echter, terwijl bij dit laatste weglaten van de moderator soelaas brengt is dat bij uraan-233 veel minder het geval.
 

Vandaar dat voor het kweken van uraan-233 meestal aan thermische reactoren is gedacht, die dan wel zuinig met neutronen moeten zijn. Als moderator komt daarom gewoon water niet in aanmerking, wel grafiet en zwaar water (DO). De koolstof-12-atomen van het eerste, en de waterstof-2-atomen van het tweede, remmen weliswaar door hun grotere massa's de neutronen minder goed af, maar ze vangen die ook minder. Grafiet, in combinatie met helium als koelmiddel, heeft het voordeel dat het een hoge bedrijfstemperatuur, en daarmee een hoog rendement, mogelijk maakt. Enkele reactoren van dit type zijn inderdaad gebouwd, maar meer ervaring is er met de in Canada gebruikte reactoren, waarin zwaar water zowel moderator als koelmiddel is.

Dat type heeft bovendien het voordeel dat tijdens bedrijf bundels splijtstofstaven kunnen worden verwijderd, verplaatst of toegevoegd, hetgeen de gelegenheid biedt nieuwgevormde nucliden te laten vervallen voordat ze een neutron vangen.

Het voordeel van de thorium-cyclus is dat er geen plutonium ontstaat, waarmee bommen worden gemaakt. Maar er ontstaat wel splijtbaar uraan-233, dat ook in kernbommen bruikbaar is. Voorstanders van de thoriumcyclus wijzen erop dat uraan-233 naderhand kan worden vermengd met uranium-238. Het scheiden van dit mengsel is technisch te moeilijk voor een misdadige organisatie.

Behalve het ontwikkelingswerk dat nodig zal zijn om optimale oplossingen te vinden zal een omschakeling van uraan als energiedrager naar thorium ook enorme nieuwe investeringen vergen, onder andere in nieuwe opwerkingsfabrieken. Daarom valt voorlopig niet te verwachten dat het gebeurt.

Hieraan zal weinig veranderen door de recente aankondiging van Carlo Rubbia, de fysicus die in 1984, samen met Simon van der Meer, de Nobelprijs natuurkunde won voor hun werk met de grote deeltjesversneller van CERN. Hij zal die instelling weldra verlaten en gaat zich dan inzetten voor het idee een onderkritieke (en dus veilige) thorium-uraan-reactor 'aan te jagen' met deeltjes uit zo'n machine.

Ook dit plan zal pas een kans maken als de uraanreserves zover zijn aangesproken, dat een keus moet worden gemaakt tussen kweekreactoren voor uraan-238 of thorium-reactoren.

Illustratie: De actiniden die voor dit artikel van belang zijn. Het rangnummer Z staat voor het aantal protonen in de kern. De belangrijkste isotopen zijn gerangschikt naar het aantal neutronen N in de kern en gekenmerkt door het massagetal A=Z+N.

Al deze nucliden zijn radioactief: de meeste stoten vroeger of later een helium-kern of alfa-deeltje uit, bestaande uit 2 protonen en 2 neutronen, zodat het dochternuclide 2 plaatsen naar links en naar beneden ontstaat. Dit alfa-verval is niet aangegeven.

Wel aangegeven is, door een schuin pijltje, het beta-verval, waarbij een elektron wordt uitgestoten. Een vette omkadering betekent dat de halveringstijd langer is dan 50 jaar.

Horizontale pijltjes geven aan wat in een kernreactor meestal gebeurt als een neutron wordt ingevangen. Daarbij overblijvende energie komt dan vrij als gammastraling. Bij een oneven aantal neutronen is er meestal genoeg energie om de kern te doen splijten, hetgeen is aangegeven door een symbool onder de kadertjes.

Fig. 1a:
Schematische voorstelling van een Canadese kerncentrale. Bruin het koude zwaar water dat als moderator dient. De splijtstofbundels zitten in horizontale drukbuizen, waarin aan een zijde zwaar water (blauw) wordt gepompt, dat er aan de andere kant verwarmd uitkomt (oranje) en dan zijn warmte weer afstaat in de stoomgeneratoren (geel). Zonder dat de koelstroom behoeft te worden onderbroken kunnen verse splijtstofbundels (blauw) worden ingeschoven, waardoor afgewerkte (rood) naar buiten worden gedrukt in een waterbassin. De neutronenabsorberende regelstaven bewegen, gestuurd door signalen uit de reactor, verticaal tussen de drukbuizen (groen). Niet getekend zijn de stoomturbine en de daardoor aangedreven generator. (Atomic Energy of Canada Limited)
 

De splijtingswarmte wordt daaruit afgevoerd door langsstromend zwaar water. Zonder deze stroom te onderbreken kan aan de ene zijde een verse splijtstofbundel worden ingeschoven, waardoor een andere naar buiten wordt gedrukt. (De Ingenieur (1980) 92, 14.)

Fig. 2:
Het radiotoxisch (of radiologisch) risico (RR) is een maat voor de schade die een bepaalde hoeveelheid radioactiviteit aan een persoon zou berokkenen als hij die in het lichaam zou krijgen. Hier is het weergegeven als functie van de tijd verstreken sinds het opwekken van een bepaalde hoeveelheid elektriciteit in een kerncentrale van het gangbare type met verrijkt uraan als splijtstof. Als eenheid is genomen het (in de beschouwde periode) constante RR van het daartoe gedolven erts. De andere curven hebben betrekking op nieuw gevormde produkten: de splijt ingsprodukten en de actiniden (resp. voornamelijk beta-gamma- en alfa-radioactief). Bij de laatste is ook het effect weergegeven van ver doorgevoerde afscheiding en vernietiging.